Issu d'une famille de parlementaires, Louis-René est nommé Avocat général en 1730 puis Procureur général en 1752. Il voyage beaucoup entre l'hôtel de Caradeuc à Rennes, le domaine du Plessis à Vern, le château de Caradeuc à Plouasne et Versailles. Il aime fréquenter les salons littéraires et philosophiques parisiens : il y croise Fontenelle, Voltaire et Montesquieu. Ces rencontres lui permettent de confronter ses idées sur les sujets propres au siècle des Lumières : la religion, la place de l'homme, la monarchie absolue, l'éducation...
Que pense t-il du Roi ?
« Le roi est le plus honnête homme du royaume. On veut le porter à des actes de violence. Il faut toujours séparer la cause du roi de celle du duc d'Aiguillon ».
« Image de Dieu sur terre, le prince, le magistrat souverain exerce un pouvoir auquel toute âme doit être soumise, auquel nulle personne, sans exception, ne peut résister sans résister à l'ordre que Dieu a établi. »
Que pense t-il de la religion ?
Il souhaite une église soumise à l'Etat, dont l'action et la juridiction restent strictement réduites au spirituel. Il aurait appartenu à la loge maçonique de la "Parfaite Amitié".
Ses prises de position sur de tels sujets au cours du règne de Louis XV ont provoqué les deux affaires qui ont fait sa réputation et causé tous ses déboires.
Le procès du père La Valette est le début d'une cabale menée contre les jésuites qui conduira en 1764 à l'éviction de la compagnie du royaume. La Chalotais rédige ses Comptes-rendus sur la constitution des jésuites par devoir « [...] depuis 2 mois, la tête me tourne des constitutions des jésuites dont le Parlement m'avait chargé de lui faire rapport. Il est fait. Dieu merci ! Les uns le trouvent trop fort, les autres trop faible, d'où je conclurais qu'il est assez dans un juste milieu. Au surplus, je suis excédé par toutes ces tracasseries. » Ses conclusions sont claires : ces constitutions sont un moyen d'extension indéfinie du pouvoir temporel de la Compagnie de Jésus, et par conséquent, il faut une réforme de l'éducation car « l'Etat ne doit pas abandonner l'éducation de la jeunesse à des hommes justement soupçonnés ». Soucieux d'achever sa tâche, il soumet son Essai sur l'éducation nationale au parlement en 1763, .
Cet ouvrage est vanté par Voltaire : « J'ai relu plusieurs fois ce que vous avez bien voulu rendre public et toujours avec le même plaisir ». Il demande un enseignement laïc, à charge de l'Etat : « Je prétends revendiquer pour la nation une éducation qui ne dépende que de l'Etat parce que des enfants de l'Etat doivent être élevés par des membres de l'Etat. »
Il y glorifie l'expérience : « C'est l'expérience seule qui peut former les hommes » et souhaite une éducation à but utilitaire : « L'homme est fait pour agir, et il n'étudie que pour s'en rendre capable ».
Affaire d'état ou affaire de cour ? Deux thèses s'affrontent pour justifier l'emprisonnement et l'exil prolongé de La Chalotais et de son fils Anne-Raoul. Certains y voient une vengeance personnelle du roi Louis XV : la Chalotais aurait eu connaissance d'une correspondance intime entre le roi et l'une de ses maîtresses (affaire de Reynes). D'autres n'y voient que les conséquences de l'opposition farouche de la Chalotais au duc d'Aiguillon à une époque où tous les parlements de France montrent une mauvaise volonté proclamée à enregistrer les édits royaux et à les mettre en pratique. Seule certitude, des billets anonymes injurieux en provenance de Bretagne ont été envoyés au secrétaire d'état Monsieur de Saint Florentin. Ces billets sont-ils ou non de la main de Monsieur de La Chalotais ? Le saurons-nous un jour ?
La Chalotais est arrêté en 1765 puis exilé jusqu'à la mort de Louis XV en 1774. Durant ces 10 années, La Chalotais ne cesse de proclamer son innocence : quatre mémoires, publiés clandestinement en sont les preuves écrites. Le premier, écrit sur des papiers d'enveloppe de sucre et de chocolat, avec une plume faite d'un cure-dent et de l'encre composée de suie de cheminée, de vinaigre et de sucre fera dire à Voltaire : « Mon sang a bouilli quand j'ai lu le mémoire de l'infortuné Monsieur de la Chalotais. Son cure-dent grave pour l'immortalité. Malheur à qui cet écrit ne donne pas la fièvre ». Dans le second, La Chalotais s'adresse directement au roi « Ce n'est pas votre clémence que j'implore, c'est votre justice que je réclame ». Dans le troisième, il résume ainsi le procès qui lui est fait : « Il y a aujourd'hui un an révolu que nous sommes dans les fers, et ce temps n'a pas suffi à des accusateurs tout-puissants pour nous trouver des crimes. Ils n'ont manqué cependant ni d'argent, ni d'émissaires, ni de petites intrigues, ni de grands fripons, ni de faux témoins, ni de lettres patentes. » Et dans son quatrième et dernier mémoire, écrit en 1770, il affirme encore « Nous ne vendrons ni notre honneur, ni celui de la magistrature. »
En 1775, Louis XVI monte sur le trône de France. Monsieur de La Fruglaye, gendre de La Chalotais, réussit enfin à le faire réhabiliter. Il témoigne : « Ce fut un grand moment de bonheur pour nos parents et pour nous. Leur rétablissement dans leurs charges confirmait le triomphe de leur innocence.» Parallèlement le domaine de Caradeuc est érigé en marquisat, par lettres patentes datées de décembre 1776. La Chalotais meurt en 1785 et est inhumé dans l'église Saint Jean de Rennes, le 4 juillet 1785. Le 2 avril 1824, lors de fouilles effectuées dans l'église, le cercueil est exhumé et transféré au cimetière de Rennes par Monsieur de Lorgeril , Maire. Toutefois, les recherches effectuées en 1919 pour retrouver cette sépulture se sont soldées par un échec. Monsieur de La Chalotais n'a pas fini de faire parler de lui !